Considerado o um dos melhores duplistas brasileiros de todos os tempos, Carlos Alberto Kirmayr começou no Esporte Clube Banespa, quando tinha apenas quatro anos. Depois, teve aulas no Clube de Regatas Tietê e no Clube Atlético Indiano. Aos 11 anos, conquistou o vice-campeonato brasileiro na categoria 12 anos. Isso o motivou a persistir no esporte, que dividia com sua outra paixão: a música.
A ida para os Estados Unidos aconteceu aos 17 anos, quando foi estudar e jogar pelo Modesto Junior College. Depois, passou mais dois anos por San Jose State College, onde aprimorou o tênis e ganhou vários títulos universitários. Iniciou no circuito profissional em 1971, aos 20 anos, e precisou de cinco temporadas até conseguir disputar suas primeiras finais de nível ATP, conquistando três títulos de duplas em 1976 e um vice-campeonato em simples.
Kirmayr teve sucesso nas duas modalidades, mas acabou se destacando mais nas duplas, chegou a ser número 6 do mundo e conquistou 10 títulos de ATP, ao passo que em simples sua melhor marca no ranking foi a 36ª colocação, com uma única conquista individual na carreira, o ATP do Guarujá em 1981.
Embora sua carreira de duplista seja o que mais lhe rendeu glórias, em simples conseguiu alguns feitos. Foi o melhor brasileiro no ranking durante cinco anos e derrotou grandes nomes do tênis mundial, como John McEnroe, Ivan Lendl, Ilie Nastase, Adriano Panatta e Roscoe Tanner. Defendeu o Brasil na Copa Davis por 15 anos (de 1971 a 1986), disputou 28 confrontos e venceu 34 partidas, 17 em simples e outras 17 em duplas.
Jogou três dos quatro Grand Slam, nunca foi para a Austrália. Seu melhor desempenho foi alcançar as quartas de final de Roland Garros, nas duplas, em 1983, ao lado de Cássio Motta. Nesta temporada, eles formaram a quinta melhor dupla do ano e se tornaram os primeiros brasileiros a participarem do ATP Finals.
Ao encerrar a carreira, Kirmayr tornou-se técnico de tênis, foi capitão do Brasil na Davis e treinou a equipe britânica. Mais tarde, de 1990 a 1995, foi o técnico da argentina Gabriela Sabatini, campeã do US Open em 1990 e finalista em Wimbledon. Trabalhou também com as espanholas Arantxa Sanchez e Conchita Martínez, somando 22 títulos de simples em cinco anos como técnico no circuito feminino. Treinou ainda Cássio Motta, Vanessa Menga, Cédric Pioline e Nicolas Pereira, entre outros.